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一種硼與金屬雙摻雜修飾的氧化釕陽極催化劑、其制備方法及應(yīng)用

文檔序號:42264392發(fā)布日期:2025-06-27 17:58閱讀:4來源:國知局

本發(fā)明屬于新能源材料及電化學(xué)催化,具體涉及一種硼與金屬雙摻雜修飾的氧化釕陽極催化劑、其制備方法及應(yīng)用。


背景技術(shù):

1、隨著經(jīng)濟(jì)和社會的發(fā)展,煤、石油、天然氣等不可再生能源的消耗嚴(yán)重導(dǎo)致了環(huán)境破壞、大氣污染和溫室效應(yīng)等問題。當(dāng)這些問題接踵而至?xí)r,人們開始增加對風(fēng)能、潮汐能、太陽能等綠色和可持續(xù)能源的需求。但眾所周知,目前這些能源屬于間歇性能源,往往不能合理地被運(yùn)輸與儲存利用,造成了一定的浪費(fèi)。而氫能可以作為這些間歇能源的一種能量載體,其具有較高的能量密度且清潔無污染,是目前最熱門的二次能源之一。通過將這些間歇性的電能通過電解水轉(zhuǎn)換為氫能,這對建立一種氫社會至關(guān)重要。利用質(zhì)子交換膜進(jìn)行電解水制氫可以很好的解決堿性水分解存在的諸多問題,例如低制氫效率、電流密度上限較低以及高阻抗。然而,由于酸性水分解的電解環(huán)境有著強(qiáng)酸性以及強(qiáng)氧化行的特點(diǎn),酸性析氧反應(yīng)(oer)在穩(wěn)定性方面面臨著很大的挑戰(zhàn)。

2、目前在工業(yè)電解水中常使用的具有較高穩(wěn)定性以及性能的為ir基催化劑,但是ir催化劑的價格較高且過電位相對較高,當(dāng)前在10macm-2電流密度下的過電位普遍在250mv及以上(ailong?li,et?al.atomically?dispersed?hexavalent?iridium?oxide?frommno2reduction?for?oxygen?evolution?catalysis[j].science,2024,384(5193):666-670)這時,較為低廉且過電位較低的ru基催化劑正受到越來越多人的關(guān)注。盡管如此,ru基催化劑的穩(wěn)定性問題一直困擾著研究人員,如何處理穩(wěn)定性與電壓之間的關(guān)系這個問題亟待解決。ru陽離子在oer過程中在酸性環(huán)境中易被過渡氧化產(chǎn)生可溶性物質(zhì),使得催化劑的晶體結(jié)構(gòu)坍塌,這十分限制了其在實(shí)際應(yīng)用中的使用壽命。研究人員嘗試了多種策略,包括金屬摻雜、應(yīng)變效應(yīng)、表面重構(gòu)、形貌控制和電子結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)等,以提高ru基電催化劑的活性和耐久性。盡管取得了一定的進(jìn)展,但大多數(shù)ru基催化劑在10macm-2的電流密度下僅能維持?jǐn)?shù)小時的穩(wěn)定性,遠(yuǎn)不能滿足商業(yè)應(yīng)用的需求。北京化工大學(xué)劉景軍(jingjun?liu,etal.oxygen?vacancy-electron?polarons?featured?insnruoz?oxides:orderly?andconcerted?in-ov-ru-o-sn?substructures?for?acidic?water?oxidation[j].advancedmaterials,2024,36(52):2414579)團(tuán)隊(duì)首次通過等構(gòu)取代策略,合成了控制氧缺陷(ov)密度的insnruo2,該催化劑在10macm-2處的過電位為183mv,能穩(wěn)定運(yùn)行200h。然而,催化活性低以及在酸性環(huán)境中的持續(xù)穩(wěn)定性能力較差等問題仍然沒有完全解決,難以滿足工業(yè)條件下的強(qiáng)耐酸性與高活性。因此,開發(fā)出能在酸性環(huán)境中長期穩(wěn)定工作的ru基oer催化劑具有重要的實(shí)際意義。


技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、為了能從上述現(xiàn)有技術(shù)的桎梏中掙脫出來,解決當(dāng)前酸性oer中陽極催化劑穩(wěn)定差,過電位高等問題。本發(fā)明提出了一種硼與金屬雙摻雜修飾的氧化釕陽極催化劑、其制備方法及應(yīng)用,可直接應(yīng)用于在酸性環(huán)境中進(jìn)行電催化析氧反應(yīng),并表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。

2、本發(fā)明采用如下技術(shù)方案:

3、一種硼與金屬雙摻雜修飾的氧化釕陽極催化劑,所述的陽極催化劑形貌為緊密的納米小球,納米小球尺寸為40-60nm,其中,硼、摻雜金屬、釕三種元素的摩爾比為(3~3.3):(3~0.2):1。

4、一種硼與金屬雙摻雜修飾的氧化釕陽極催化劑的制備方法,所述的制備方法包括以下步驟:

5、步驟1,稱取一定量的葡萄糖和尿素溶于去離子水中,攪拌至完全溶解,得到混合溶液a。

6、步驟2,稱取一定量的氯化釕、硝酸鹽水合物以及硼酸溶于去離子水中,攪拌至完全溶解,得到混合溶液b。

7、步驟3,將混合溶液a與混合溶液b混合均勻,攪拌至溶解完全,得到前驅(qū)體混合溶液c。

8、步驟4,將前驅(qū)體溶液c置于水熱釜中,在烘箱內(nèi)進(jìn)行水熱操作,洗滌后得到凝膠固體前驅(qū)體。

9、步驟5,將得到的凝膠固體前驅(qū)體在真空干燥箱內(nèi)干燥,將得到的固體產(chǎn)物研磨成粉末。

10、步驟6,將粉末在管式爐中,以空氣作為氣體氛圍,燒結(jié)形成黑色粉末,冷卻至室溫,得到硼與金屬雙摻雜修飾的氧化釕陽極催化劑。

11、進(jìn)一步地,所述的步驟1中,混合溶液a中葡萄糖和尿素的濃度分別為0.4-1mol/l和0.1-0.6mol/l。

12、進(jìn)一步地,所述的步驟2中,混合溶液b中氯化釕、硝酸鹽水合物以及硼酸的濃度分別為0.05-0.1mol/l、0.02-0.15mol/l和0.15-0.33mol/l,其中,硝酸鹽水合物為硝酸鎵水合物、硝酸銦水合物或硝酸鋁水合物,優(yōu)選為硝酸鎵水合物,硝酸鎵水合物濃度優(yōu)選為0.05-0.1mol/l。

13、進(jìn)一步地,所述的步驟3中,混合溶液a與混合溶液b的體積比為1:1-2:1。

14、進(jìn)一步地,所述的步驟4中,水熱溫度為100-180℃,水熱時間為6-12h,水熱后在離心機(jī)中用無水乙醇與去離子水依次洗滌3-5次,至上層液體澄清透明。

15、進(jìn)一步地,所述的步驟5中,干燥時間為6-18h,干燥溫度為50-70℃。

16、進(jìn)一步地,所述的步驟6中,燒結(jié)過程為:以2-5℃/min的升溫速度升溫至400-500℃,保溫8-16h。

17、一種硼與金屬雙摻雜修飾的氧化釕陽極催化劑的應(yīng)用,應(yīng)用于電解水制氫。電解水制氫具體過程為:以制備好的陽極催化劑為工作電極,ag/agcl電極為參比電極,碳棒為對電極,在氧氣飽和的0.5mol/l的硫酸溶液中進(jìn)行酸性電解水析氧反應(yīng)。

18、本發(fā)明的創(chuàng)新點(diǎn)在于:本發(fā)明通過引入硼b,促進(jìn)所摻雜金屬元素與釕ru之間的雙金屬位點(diǎn)協(xié)同作用。一方面,硼的引入降低了催化劑的晶體構(gòu)型,相對于晶態(tài)結(jié)構(gòu)物質(zhì),非晶結(jié)構(gòu)除了提供顯著的活性位點(diǎn)外,還能積極調(diào)整ru-o鍵并優(yōu)化氧中間體吸附能,從而達(dá)到活性顯著提高的效果;另一方面b的電子空間調(diào)控,優(yōu)化了所摻雜金屬元素與釕ru之間的雙金屬協(xié)同作用。非金屬b與所摻雜金屬元素之間的共同協(xié)同優(yōu)化了ruo2的催化活性,且經(jīng)過摻雜,抑制了ru的溶出效應(yīng),有效地提高了ruo2在oer過程中的耐酸性并改善了其穩(wěn)定性。

19、與現(xiàn)有技術(shù)相比,本發(fā)明具有以下的有益效果:

20、(1)本發(fā)明合成工藝簡單易行,僅通過凝膠法結(jié)合煅燒方式即可制備得到硼與金屬元素共同摻雜修飾的氧化釕,與現(xiàn)有的熔鹽法、靜電紡絲法等方法相比,可以大規(guī)模低成本制備。

21、(2)本發(fā)明制備的硼與金屬元素共同摻雜修飾的氧化釕催化劑,其在酸性oer過程中,表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。本發(fā)明通過b與金屬元素的共摻雜,解決了氧化釕催化劑的活性與穩(wěn)定性差的問題,使其在10macm-2處的過電位降低到170mv左右,穩(wěn)定性從100個小時提高到了1400個小時以上,大大提高了氧化釕催化劑的催化活性與在酸性介質(zhì)中的穩(wěn)定性。

22、(3)工業(yè)上酸性電解水普遍使用的銥基催化劑價格昂貴,本發(fā)明通過使用ru基催化劑來代替貴金屬銥,大大降低了成本,且性能更為優(yōu)異。

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